Lương Triều Vĩ thủ vai Chu Mộ Văn. Lương Triều Vỹ cùng Trương Mạn Ngọc là hai diễn viên hợp tác lâu dài và thành công nhất của Vương Gia Vệ. Trong A Phi chính truyện vai Chu Mộ Văn của Lương xuất hiện ở phần cuối của phim.
Trương Mạn Ngọc thủ vai Tô Lệ Trân. Trương Mạn Ngọc là lựa chọn duy nhất của Vương Gia Vệ cho vai diễn vì theo ông cô có được tất cả những yếu tố của một phụ nữ của giai đoạn những năm 1960 từ dáng vẻ, cử chỉ tới bề ngoài.[1] Cô cũng là người thủ vai Tô Lệ Trân trong phần trước của Tâm trạng khi yêu là A Phi chính truyện.
Phan Địch Hoa thủ vai Bà Tôn. Từng tham gia A Phi chính truyện của Vương Gia Vệ, Phan Địch Hoa được biết tới nhiều hơn trong vai trò ca sĩ nổi tiếng ở Hồng Kông thập niên 1960. Ca khúc do bà biểu diễn cũng được lồng vào Tâm trạng khi yêu.
Tiêu Bỉnh Âm thủ vai A Bình, đồng nghiệp và là bạn của Chu Mộ Văn. Tiêu Bỉnh Âm là người phụ trách đạo cụ cho bốn phim của Vương Gia Vệ kể từ A Phi chính truyện, ông được Vương chọn đóng một vai trong Tâm trạng khi yêu vì đạo diễn cho rằng Siu có vẻ ngoài và phong cách mang âm hưởng của thập niên 1960. Vai A Bình được Vương Gia Vệ đưa vào phim chỉ khi Tâm trạng khi yêu đã quay được một nửa, đây là vai diễn nghiêm túc đầu tiên của Tiêu Bỉnh Âm, tuy hài lòng với vai diễn của mình nhưng Tiêu cho biết ông dự định sẽ tiếp tục nghề phụ trách đạo cụ của mình.[4]
Lệ Tuyền thủ vai Ông Hồ, ông chủ công ty nơi Tô Lệ Trân làm việc. Lệ Tuyền từng là một diễn viên và là nhà sản xuất phim thành công ở Hồng Kông thập niên 1960, Tâm trạng khi yêu là bộ phim đầu tiên của ông sau một thời gian rất dài ngừng tham gia công nghiệp điện ảnh.[4]
Tiễn Tự Anh thủ vai A Ma, người giúp việc của Bà Tôn. Là người Hồng Kông gốc Thượng Hải, Tiễn Tự An từng là ngôi sao của rất nhiều phim kiếm hiệp thập niên 1930, đạo diễn và diễn viên nổi tiếng Hồng Kim Bảo là cháu ruột của bà. Sinh năm 1909, bà Tiễn tham gia Tâm trạng khi yêu khi đã hơn 90 tuổi.[4]
